探究如何研制同时有效消除氮氧化合物、一氧化碳和碳氢化合物的三效催化剂

探究如何研制同时有效消除氮氧化合物、一氧化碳和碳氢化合物的三效催化剂

【摘要】：随着燃煤工业（如燃煤发电）的发展和汽车数量的增加，氮氧化物（NO占90%以上）、一氧化碳（CO）和碳氢化合物（CH）的排放越来越严重。这三类气体不仅污染环境、影响人类正常生活，而且直接危害人类健康；同时，随着全球能源危机的加剧，节能型稀燃发动机的设计和使用也越来越发展。稀燃虽然可以提高燃料的燃烧效率，但也导致汽车尾气污染物特别是NO排放量的大幅增加。因此，研制一种能同时有效消除上述三类有害气体的三效催化剂成为众多环境化学工作者的研究热点之一。目前，已使用的三效催化剂基本都是采用贵金属作为活性组分。虽然催化性能良好,但是贵金属储量少、价格昂贵,难以普遍推广,新型高效的非贵金属催化剂成为近年来的研究热点。本文制备并研究了一种具有良好三效催化性能的新型纳米稀土钙钛矿复合氧化物催化剂。首先采用溶胶-凝胶法制备了(3+λ),并考察了其A位掺杂其他金属离子的情况,得到了两种催化效果良好的催化剂La_(0.8)Cu_(0.2)NiO_(3+λ)和La_(0.8)Ba_(0.2)NiO_(3+λ);其次分别考察了两种催化剂B位掺杂其他金属离子的情况,最终得到了两种具有良好三效催化性能的钙钛矿型催化剂La_(0.8)Cu_(0.2)Ni_(0.8)Mn_(0.2)O3+O_(3+λ)和La_(0.8)Ba_(0.2)Ni_(0.6)Co_(0.4)O_(3+λ)。

通过活性测试分析了催化性能,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、差热分析(DTA)等现代分析手段对催化剂结构进行表征,研究了催化剂性能与结构之间的关系。对La_(0.8)Ba_(0.2)Ni_(0.6)Co_(0.4)O_(3+λ)的研究结果表明:La_(0.8)Ba_(0.2)Ni_(0.6)Co_(0.4)O_(3+λ)具有良好的三效催化性能,NO、CO的起燃温度较低,分别为300℃、198℃和325℃;Ba和Co的加入在保持钙钛矿结构的同时,发生了结构畸变,增加了比表面积,从而提高了其三效催化性能。 La_（0.8）Cu_（0.2）Ni_（0.8）Mn_（0.2）O_（3+λ）研究结果表明：Cu能有效提高催化剂对NO的还原活性，而Mn的掺杂则大大提高了催化剂对C3H6的催化转化性能。与催化剂La_（0.8）Cu_（0.2）NiO_（3+λ）相比，C3H6的着火温度和完全转化温度分别降低了215℃和180℃，NO和CO的最高转化率均在90%以上。表征结果表明，La_（0.8）Cu_（0.2）Ni_（0.8）Mn_（0.2）O_（3+λ）形成了钙钛矿结构。 Cu、Mn的引入可以显著细化催化剂颗粒，增加活性氧空位的分散度和催化剂的比表面积，从而提高催化剂的三效催化性能。