负载型金属催化剂:多金属纳米颗粒空间隔离设计与高效级联反应

2024-07-11 20:09:31发布    浏览50次    信息编号:78485

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负载型金属催化剂:多金属纳米颗粒空间隔离设计与高效级联反应

负载型金属催化剂是非均相催化剂的核心,在单一载体上空间隔离多金属纳米粒子(NPs)是目前负载型金属催化剂设计的前沿,可以实现多步反应的高效级联反应,其显著优势是缩短反应中间体的扩散距离,实现不同金属纳米粒子间的协同催化,从而提高反应效率和可调选择性。理想的负载型多金属级联催化剂应具备以下特点:i)能够在空间上紧密隔离不同的金属纳米粒子;ii)具有短纳米通道连接不同的金属纳米粒子,保证它们之间有效的分子传输;iii)能够实现正向协同催化。

鉴于此,山西大学杨恒全教授和吉林大学王润伟教授报道了一种新型多室介孔有机二氧化硅(MCMOS),它可以在空间上将不同的金属纳米颗粒紧密隔离在一起,构建高效的级联催化剂。

文章重点

1) MCMOS材料外表面具有凹槽,内部具有纳米腔,因此可以将Ru和Pd NP分别定位在凹槽和纳米腔中,并且两个纳米腔通过纳米孔连接在一起,距离尺度短至10纳米。

2)所开发的催化剂在硝基芳族化合物连续加氢制备环己胺的过程中表现出了显著的催化效率,这是其他知名单/双金属催化剂所无法达到的。

3)研究人员观察到,在纳米尺度上,氢从催化不活跃的金属溢出到相邻的催化活性金属,加速了级联反应每一步的加氢速度。这种氢溢出机制被认为是提高催化效率的关键。

这种多室结构设计及加氢机理的揭示为高效级联催化剂的设计提供了指导。

参考

邹红,戴菁,索菁等。 双金属版。 Nat 12, 4968 (2021)。

DOI: 10.1038/-021-25226-x

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