Nat. Catal.综述：控制多相催化剂中的金属-载体相互作用，提升活性与选择性

Nat. Catal.综述：控制多相催化剂中的金属-载体相互作用，提升活性与选择性

1. Nat. Catal. ：控制非均相催化剂中的金属-载体相互作用以提高活性和选择性

金属纳米粒子因其尺寸、形状和成分而具有独特的性质，是各种纳米技术应用中的关键功能组件。已经开发出各种策略来设计和控制这些特性。关键策略之一是将纳米粒子固定在载体上以增强其稳定性并控制其空间分布。然而，载体通常不是惰性的，它们与纳米粒子的相互作用会诱发新的界面现象。这种金属-载体相互作用 (MSI) 可能会对金属纳米粒子的最终性质产生深远影响。因此，开发控制 MSI 的策略以优化性能至关重要。近年来，该主题受到了广泛关注，但由于催化剂、反应和改性策略的多样性，该领域缺乏系统的合理化。

鉴于此，荷兰乌特勒支大学Krijn P. de Jong团队近期总结了金属-载体相互作用调控策略提升各类反应催化性能的最新进展。此外，作者量化了近年来通过金属-载体相互作用调控在C1化学中实现的生产率提升。作者通过分析发现，生产率提升幅度最高可达15倍，且金属与载体之间的相互作用对小于4纳米的金属纳米颗粒影响最大。这些发现证明了金属-载体相互作用对于提升催化性能的重要性。

Tom W. van、Hernández Mejía 和 Krijn P. de Jong*。的金属输入到 和 。纳特。卡特彼勒, 2019

DOI: 10.1038/-019-0364-x

2. Nat. Catal.：组装促进的单电子转移用于异相溶液中烷基氯的光催化活化

烷基氯是一种价格低廉、非常稳定的大宗化学品，是化学合成中常用的起始原料。它们通常用作各种亲核和芳香取代反应中的烷基化剂和亲电试剂，它​​们的还原活化能产生自由基或碳负离子。然而，由于烷基氯的 C-Cl 键很强（327 kJ mol-1），与它们的溴化物和碘化物类似物（键强分别为 285 kJ mol-1 和 213 kJ mol-1）相比，它们的反应性要低得多。因此，烷基氯的应用受到限制。光氧化还原催化是合成具有不同结构的有机化合物的常用方法。然而，稳定的碳氯键超出了外层光还原活化的能量极限。

近日，德国雷根斯堡大学的König、Kunz等人发现，在微结构化水溶液中，活性物质可通过组装促进单电子转移，在双键存在下将未活化的烷基氯化合物活化为以碳为中心的自由基。作者设计了一种由表面活性剂、有机底物和添加剂组成的光催化体系，并将其应用于自由基脱氯、加成和环化反应。作者采用廉价、市售的蓝色发光二极管作为光催化转化的光源。机理研究表明，一个催化循环中有两个可见光光子的能量积累。该工作为进一步利用未活化的氯化物作为烷基自由基用于有机合成奠定了基础。

, Kunz,* König,* 等人。- 中的烷基。Nat. Catal.，2019

DOI: 10.1038/-019-0369-5

3. Cu2O 粒子上的表面活性位点用于光催化 CO2 还原为甲醇

高效催化还原 CO2 为液体燃料对于缓解和应对气候变化的挑战起着不可或缺的作用。先前的研究主要集中在通过高温加氢还原 CO2，尽管使用氢气会增加成本和安全问题。最近，CO2 的电还原引起了广泛的研究兴趣；然而，这个过程需要很大的过电位，可能会导致生成的化学物质分解。利用太阳能光还原 CO2 提供了一种以化学燃料形式直接储存太阳能的有效方法。不幸的是，尽管自 1978 年以来付出了巨大的努力，但 CO2 还原光催化剂在阳光的可见部分仍然存在稳定性差和效率低的问题。因此，在原子水平上了解实际工作条件下的活性位点和转化机制是合理设计高性能光催化剂的先决条件。

近日，美国阿贡国家实验室的Yuzi Liu、Rajh等人利用扫描荧光X射线显微镜和环境透射电子显微镜，在常压原位操作条件下直接观察到单个Cu2O光催化剂颗粒的(110)面对CO2还原为甲醇具有光催化活性，而(100)面则呈惰性。活性位点的氧化态在CO2和H2O的共吸附下由Cu(I)变为Cu(II)，在可见光照射下CO2转化后又变回Cu(I)。Cu2O光催化剂在CO2还原过程中将H2O氧化。作者还发现Cu2O晶格因CO2吸附而膨胀，但在CO2转化后又恢复原状。利用Cu2O晶体进行无辅助光催化CO2还原为甲醇，内部量子产率达到~72%。

Yimin A. Wu、Yuzi Liu*、Rajh* 等。Cu2O 的平面位点可使 CO2 转化为 .，2019 年

DOI: 10.1038/-019-0490-3

4. 子刊：镍泡沫（NF）负载的 Ni-Fe 配位聚合物作为高效 OER 催化剂

最常见的制氢方法是通过水分解产生氧气，进而形成氢气，但OER反应速度较慢会严重限制整体的能量转化效率。此前有研究人员开发了金属铱作为催化剂来提高反应效率，但价格昂贵。此外，人们已经开发出了大量高效稳定的碱性OER电催化剂，但对酸性OER电催化剂的研究相对较少。由于酸性PEM电解槽中的电催化反应具有更高的传质速率、产物纯度和效率等优势，因此开发高效的酸性OER电催化剂具有重要意义。因此，设计和制备高活性、稳定、pH范围较宽的OER电催化剂仍然是一个巨大的挑战。

近日，大连理工大学孙立成、李福生等采用原位电化学沉积法，设计制备了负载Ni-Fe配位聚合物（/NF）的泡沫镍（NF）作为OER催化剂，电沉积后配位和非配位羧酸盐基团均被保留。/NF具有优异的电催化OER活性，在1.0KOH中10 mA/cm2时的过电位为188 mV，Tafel斜率较小，稳定性好。/NF在可逆氢电极上表现出的不依赖pH的OER活性表明协同质子耦合电子转移（c-PET）过程是OER过程中的速率控制步骤。氘动力学同位素效应、质子存量研究及原子-质子转移测试表明，非配位羧酸盐可以起到质子转移的作用，具有类似于氨基酸残基的功能，可以加速质子转移的速率。该工作为设计制备高活性、低成本的OER催化剂提供了新思路。

李、李、浩阳、吴、张培力、羽山、孙。一种生物作为水通过。 ，2019。

DOI: 10.1038/-019-13052-1

5. Nat. .: 通过机械化学方法快速将生物催化剂封装到坚固的金属有机骨架中

金属有机骨架（MOF）被认为是极具吸引力的固体基质，因为高度可调的MOF骨架不仅可以充当惰性宿主，还可以增强酶的选择性、稳定性和/或活性。最近，上海科技大学的周连阳、台湾国立中央大学的谢法昆、波士顿学院的宗家光等团队合作，利用机械化学策略将酶封装到固体MOF中。

作者通过球磨法将一系列酶（即β-葡萄糖苷酶、蔗糖酶、β-半乳糖苷酶和过氧化氢酶）封装在ZIF-8、UiO-66-NH2或Zn-MOF-74中。这种固态机械化学策略不仅速度快，而且在合成过程中最大限度地减少了有机溶剂和强酸的使用，使酶能够封装到三种典型的坚固MOF中，同时保持酶的生物活性。作者证明了封装酶的活性，即使在酸性条件下也表现出对蛋白酶的抵抗力增加。这项工作创造了一种构建MOFs生物分子复合材料的方法，为MOFs生物分子复合材料在各种工业过程中的应用提供了途径。

Tz-Han Wei、Shi-Hong Wu、Yi-Da Huang、Lien-Yang Chou*、Chia-Kuang Tsung、* Fa-Kuen Shieh、* 等人。迅速变成金属——。纳特。 ., 2019

DOI: 10.1038/-019-12966-0

6. : 用于氧气释放反应的“缺失连接体” MOF

氧析出反应（OER）在金属-空气电池、水分解、CO2电还原等能量转换反应中至关重要。然而由于OER动力学缓慢、过电位高，其活性受到很大限制。与OER活性更高的贵金属催化剂相比，非贵金属电催化剂更受青睐。尽管如此，如何提高非贵金属催化剂上OER的活性和稳定性仍然极具挑战性。MOFs材料自发明以来，被广泛应用于气体储存分离、药物疏松、催化等研究，在电催化领域也得到了广泛的应用。大部分MOFs的电导率和电催化性能较差，但可以通过金属电极调控、氢氧配体配位、晶格应变MOF等在一定程度上调控MOFs的电催化性能。即便如此，直接利用MOFs作为高效的OER催化剂还处于研究的早期阶段。

鉴于“缺失连接基”的引入可能对MOFs材料的电子结构进行定向调控，中山大学李光勤教授和中南大学刘敏教授首先通过DFT理论计算，证实了CoBDC中的有机连接基对苯二甲酸可被“缺失连接基”羟基二茂铁取代，后者可有效调控MOFs材料的电子结构，使其导电性增强，且MOFs可增强OER中间体OH*的吸附，降低OER速率控制步骤OH*到O*的活化能（1.85eV）。随后，在层状柱状结构MOF（CoBDC）中引入多种“缺失连接基”，制备出“缺失连接基”MOFs材料。研究表明，“缺失连接基”可以引入MOFs中，并可进行有效调控。其中，含有羟基二茂铁“缺失连接体”的自支撑MOF纳米阵列表现出极为优异的OER性能，即214mV条件下100mA cm−2。该工作通过引入“缺失连接体”制备MOFs材料，有望为高效MOFs基电催化剂的研发开启新的篇章。

薛，康刘，刘，李银乐，李，Cheng-Yong Su，Naoki，，，，Min Liu*，Li*，-金属-for，Nat。 ., 2019, 10, 5048.

DOI: 10.1038/-019-13051-2

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7. JACS：具有袋状活性位点的Rh1/MoS2单原子催化剂用于巴豆醛选择性加氢

不饱和醛（如巴豆醛）的选择性加氢是工业上的重要反应，可用于生产一系列用于医药、农药和香料化合物的反应中间体。然而，由于C=C键的加氢比C=O键的加氢容易得多，实现C=O键的高选择性加氢是一项艰巨的任务。最近，来自亚利桑那州立大学的刘教授和来自德克萨斯大学达拉斯分校的Cho教授等团队合作，将单个Rh原子锚定在二维MoS2薄片的边缘。该催化剂具有具有空间效应的袋状活性位，可以有效地将巴豆醛转化为巴豆醇，选择性达到100%。

表征结果表明，合成的Rh1/MoS2单原子催化剂（SAC）具有独特的几何和电子构型，可以通过空间位阻限制反应物分子的吸附方式。DFT计算表明，MoS2片层边缘的Mo被氧化，Rh1单原子稳定地锚定在Mo阳离子空位上，很容易将H2解离成H原子。解离出的H原子溢出，与边缘O原子反应生成OH物种并进一步形成类似口袋活性位的HO-Mo-Rh1-Mo-OH构型，由于空间位阻效应限制了巴豆醛的吸附方式，使得这种特定的吸附构型对巴豆醇具有100%的选择性。该工作中采用单金属原子和二维纳米片构建口袋活性中心的策略，为设计针对特定类别的催化转化的高选择性SAC开辟了新途径。

Yang Lou, Zheng, Cho*, Liu*, et al. -like site of Rh1/MoS2 -atom for . J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs。

8. 王迅 JACS：团簇-核共组装形成小于1纳米的二维杂化CuO-PMA纳米片

在小于1纳米的尺度范围内，纳米材料表现出一些新颖而有趣的化学和物理特性，例如柔韧性、类似聚合物的流变性等。然而，如何将杂化纳米材料的尺寸限制在1纳米以下仍然是一个巨大的挑战。

最近，清华大学的王勋等通过在成核步骤中将磷钼酸（PMA）团簇引入无机材料（CuO）中，首次合成了小于1nm的二维（2D）杂化CuO-PMA纳米片（SNSs）。分子动力学（MD）模拟表明，PMA团簇与CuO分子相互作用，共组装成稳定的二维方形SNSs。研究发现，CuO-PMA SNSs不仅在808nm激光下表现出良好的光热转换性能，而且可以应用于太阳能蒸汽发电，在1个太阳辐射下的能量转换效率可达95.72%。该工作为基于团簇-无机材料的二维杂化SNSs的合成和应用提供了广阔的前景。

Junli Liu, Shi, 和 Xun Wang*. - 共聚成两个 CuO-PMA 亚 1 纳米。J. Am. Chem. Soc.，2019

DOI: 10.1021/jacs。

9. JACS：Co调节MoS2中Mo-N2相互作用以用于催化氨合成

工业合成氨需要在高温高压条件下进行，并排放大量二氧化碳，亟待开发高效、绿色的合成氨工艺。生物固氮是生态系统氮循环的重要组成部分，模仿自然界细菌开发电化学反应的催化剂有望开发出一条环境友好的氨生产途径。如何构筑无机结构模仿固氮酶的结构是该方法的关键。固氮酶固氮活性位点为Mo-Fe-S，因此可以构筑类似结构或者简单的层状氢二卤化物MoS2。MoS2具有良好的电性能，其原子结构易于调控，且价格便宜，有望应用于氮还原反应（NRR）。由于MoS2的基面为S覆盖结构，其催化性能较低，若要获得更高的活性，需对基面进行活化。

鉴于此，美国莱斯大学楼军教授与布鲁克海文国家实验室刘教授合作，合成了Co掺杂的富含S空位的MoS2多晶纳米片（高度模仿自然界中Mo-固氮酶的活性位点结构），表现出优异的氨转化活性，在过电位0.3V时，最大法拉第效率为10%，氨产率为0./h/g。DFT计算结果表明，Co掺杂可使MoS2上NRR的自由能垒由1.62eV降低至0.59eV，此外Co掺杂加速了N2在缺陷MoS2上的吸附和解离，从而促进了NRR过程。过渡金属掺杂与MoS2基面上S空位的协同作用为合理设计有效的电化学NRR催化剂提供了新策略。

张静，田，刘*，郭华，周，方其一，刘正，吴勤，楼俊*，Mo- in MoS2 for ，J. Am。化学。社会学会，2019。

DOI: 10.1021/jacs。

10. JACS：手性介孔Ni催化剂的设计、合成、表征及电化学应用

手性化合物的对映选择性合成对于广泛的潜在应用具有重要意义，尤其是在化妆品和制药行业。最近，在非离子表面活性剂的溶致液晶相（作为介孔原和手性模板）存在下通过金属电沉积制备的手性介孔 Pt 膜已被用作手性化合物不对称合成和选择性固定相分离的电催化剂。然而，Pt 是一种昂贵的金属，因此必须探索将这一概念应用于其他金属的方法。

近日，泰国科技学院Kuhn团队与波尔多大学合作，在非离子表面活性剂Brij C10和手性化合物苯乙醇存在下，通过电沉积醋酸镍成功制备了手性介孔Ni催化剂。DPV实验发现，合成的手性介孔Ni材料可以区分(R)-PE和(S)-PE对映体；并能电催化前手性化合物苯乙酮的对映选择性还原，优先生成一种或另一种苯乙醇对映体，对映选择性高达80%ee。该工作为开发用于手性化合物合成的低成本非贵金属基催化剂铺平了道路。

, , Kuhn*, 和 *. , 和 Ni . J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs。

11. 金龙宫，JACS：双功能 Mo-VO 混合氧化物中晶格氧的调节用于化学环氧化脱氢

氧化学在许多化学反应中起着关键作用。特别是在轻质烷烃脱氢中，人们非常希望通过金属氧物质选择性断裂 C–H 键。丙烷脱氢制丙烯就是这种有前途但具有挑战性的化学反应的一个例子。尽管非氧化性丙烷脱氢 (PDH) 具有较高的丙烯选择性，但它具有强烈的吸热性，并且会因结焦而失活。相反，在氧气存在下发生的氧化脱氢 (ODH) 具有提高工艺效率的潜力，具有良好的热力学和抗结焦性。然而，通过连续氧化反应，丙烯选择性较差。因此，设计多功能材料以实现高丙烯选择性和产率具有重要意义。

近日，天津大学龚金龙等通过简单的共浸渍法制备了一种双功能Mo-VO混合氧化物催化剂，该催化剂可通过替代化学环氧化脱氢（CL-ODH）途径将丙烷选择性转化为丙烯。该催化剂经过100次脱氢-再生循环后，在500℃下丙烷转化率为36%时，丙烯选择性达到89%。进一步研究表明，Mo-VO混合氧化物催化剂具有优异的丙烯产率（远超过之前报道的ODH催化剂）的原因是原子级Mo的掺杂参与并精准调控了体相晶格氧，并发现提高VO键的结合能可以提高丙烯的选择性。该工作深化了对金属-氧化学的基础理解，为烷烃脱氢提供了一种有希望的策略。

Sai Chen, Gong* 等人在 Dual- Mo-VO Mixed for . J. Am. Chem. Soc., 2019 中发表

DOI: 10.1021/jacs。

12. JACS：MoS2边缘位点的结构和电子优化用于氢析出反应

自2005年MoS2首次被报道具有HER活性后，由于其较低的表面氢吸附能、电化学稳定性以及低成本等特点，受到了广泛的关注。但实验和理论研究表明，MoS2上HER活性较差的因素主要有三个：（1）MoS2上HER活性位点主要为边缘位点而非基面；（2）MoS2基面的电荷转移能力差；（3）MoS2的团聚和重构阻止了活性位点的暴露。解决这些问题是提高活性的关键。目前，可以通过调控MoS2的结构，例如纳米晶、螺旋、边缘引导纳米片、富含缺陷的纳米片等，也可以通过掺杂杂原子来激活基面/边缘位点来增强导电性。此外，采用导电性能好的材料作为载流子，也可以提高其导电性，从而提高活性。

鉴于此，苏州大学高丽君教授与Jinho Choi教授、南洋理工大学Jong-Min Lee教授合作，利用自模板策略成功合成了碳网络（CN）锚定的“零维/三维”纳米结构氮掺杂MoS2纳米晶（N-MoS2/CN）。结果表明，氮掺杂可以同时增强边缘位点的HER活性和基面的电导率，制备的超细氮掺杂MoS2纳米晶可以提高活性边缘位点的密度。此外，碳载体的三维多级孔结构有利于电解液中H+的输送，并能促进HER过程中的电子转移。在-30mV（vs RHE）电位下，N-MoS2/CN对应10mA cm2-的过电位为114mV，稳定性可达10h。该研究为优化催化材料、获得更多的活性位点开辟了新的途径。

王浩、徐晓、刘、Chao-Lung、Kuai、Chun-Kuo Peng、Yu-Chang Lin、Xing Men、Zhao、Jinho Choi*、Yan-Gu Lin、Jong-Min Lee*、Lijun Gau 和 MoS2 Edges 的 、J. Am。化学。苏克。 2019.

DOI: 10.1021/jacs。

13. JACS：Fe和Mo在甲烷脱氢芳构化反应中的催化活性比较

为了便于运输，甲烷气体一般先转化为CO和H2，再液化运输。甲烷芳构化反应（6CH4↔C6H6+9H2）（简称MDA）利用形态选择性Mo/催化剂将甲烷直接转化为可运输的液体，非常适合小规模甲烷液化转化。此外，甲烷芳构化反应还可用于探测天然气资源，生产需求不断增长的芳烃，填补石脑油裂解产量下降造成的缺口。目前催化甲烷直接脱氢芳构化（MDA）的最佳催化剂是沸石负载的Mo催化剂，其性能优于其他过渡金属（TM）。

近日，新加坡国立大学Swee Ching Tan等人通过在HZSM-5沸石上负载Fe和Mo，直接比较并解释了Mo催化剂的优越性。为了确定赋予Mo优异性能的最重要因素，利用X射线吸收光谱（XAS）技术结合催化测试和理论计算进行了详细的表征。研究发现，Mo催化剂中单个和二聚体活性位的丰度越高，在甲烷中越容易渗碳，脱氢活化能的能垒越低，解释了其催化性能优异的原因。此外，提出了一种CO预处理方法，使Fe更容易渗碳，从而提高Fe的催化性能。

Ina, Samy Ould-Chikh, -Tapia, Li, A Pidko, Jean-Louis, Freek, Jorge. 来自 Mo 和 Fe 作为金属的。的，2019。

DOI 10.1021/jacs。

14. Angew，厦门大学：通过CO电还原高选择性生产乙烯，法拉第效率达到52.7％

乙烯（C2H4）是一种重要的化工原料，通常由石脑油原料在800-900℃下蒸汽裂解生产。然而非石油碳资源的利用非常重要，通过节能策略将丰富的工业碳资源如合成气（CO+H2）中的CO转化为C2H4至关重要。近年来，高温（200-450℃）高压（5-50 bar）下费托合成（FTS）生产C2-C4烯烃受到广泛关注。除了反应条件苛刻之外，FTS工艺的产物通常受Al-Flory（ASF）分布的限制，导致C2烃类（乙烯和乙烷）的选择性仅为30％。生成的C1-C4烃类气体混合物需要进一步分离才能获得高纯度乙烯，这也导致不希望的碳排放和损失。因此，开发高选择性、节能且无需额外分离步骤的乙烯生产路线，避免碳资源的浪费，具有重要的技术、经济和环境意义。

近日，厦门大学邓德辉等报道了一种室温常压下以Cu催化剂为载体，用水还原CO直接电催化高选择性生产乙烯的技术。作者合理优化了阴极结构，促进了CO在电极和Cu催化剂表面的扩散，增强了CC键的耦合，实现了CO电还原为乙烯的法拉第效率52.7%。此外，该方法在高选择性生产乙烯的同时，几乎不生成C1-C4烃类和CO2残余物等其他碳基副产物。该工作为利用丰富的工业CO高选择性生产乙烯提供了一种新的、有前景的策略。

陈，苏海燕，邓德辉*，等。的 由 的 .安吉乌。化学。国际。 2019 年编辑

DOI: 10.1002/anie。

15. Angew: 非晶态镍铁膦酸盐的合理合成，用于高效光催化水氧化，产率接近100%

溶剂的作用通常用于调控配位材料的局域和扩展结构，从而调节其性能和功能。溶剂分子可以作为末端配体与金属离子形成键合，导致网络尺寸减小，或作为桥联配体延长金属配位以形成更高尺寸的网络。进一步探索溶剂分子的影响，制备高性能配位材料具有重要意义。在种类繁多的无机-有机杂化固体中，过渡金属膦酸酯由于其多功能的配位化学和灵活的结构，在催化和其他应用方面具有巨大的潜力。然而，它们中的许多都生长成致密的晶体，导致在催化中的实际应用很少。

近日，新加坡南洋理工大学的徐荣、南京林业大学的吴志军等人利用简单的溶剂效应，成功合成了多孔二维Fe(III)和Fe(III)Ni(II)膦酸酯材料。合成过程中以N,N-二甲基甲酰胺（DMF）代替水作为溶剂，去除-OH连接基团的作用，破坏模型化合物Fe[(OH)(O3P(CH2)2CO2H)]×H2O（MIL-37）的生长。由于缺少为八面体提供角位结合氧原子的-OH基团，合成的材料具有非晶态的多孔结构。当Fe3+部分被Ni2+取代时，合成材料的非晶态结构仍然保留，并以[Ru(bpy)3]2+为光敏剂，所得二元金属催化剂在可见光照射下表现出优异的光催化析氧活性，产率接近100%。这项工作为利用简单溶剂效应合成用于催化和其他应用的高表面积金属膦酸盐材料铺平了道路。

Xing, Wu,* Rong Xu* 等人，以 100% 的产率将铁转化为水。Angew. Chem. Int. Ed.，2019 年

DOI: 10.1002/anie。

16. Angew: 表面“采矿效应”稳定Ni催化剂，实现甲烷高效氧化为甲醇

在高温条件下，由于衰老和粒子团聚，支持的金属纳米颗粒将减少分散体，表面积和颗粒数，这最终导致催化剂停用，纳米颗粒烧结的内在原因是使用金属和载体之间的相互作用，是在使用携带者之间的相互作用。最近，来自中国科学技术大学的Wu Yuen教授的稳定，高度分散和有效的（活跃和选择性的）金属催化剂是极具挑战性的。它的初始活动和稳定性很高。

研究人员使用了包裹的碳管，并在惰性大气中有般钙化，以在表面上产生的无定形碳层“挖掘”钙化温度的升高可以获得Ni单原子催化剂。在这项工作中提出的“挖掘”效应为稳定金属纳米催化剂提供了新的想法。

Huang Zhou, Liu, Xuyan Zhao, Yafei Zhao, Lv, Shi Fang, Wang, Zhou, Qian Xu, Jie Xu, Can Xiong, Xue, Kai Wang, Weng-Chon , Wei Xi, Lin Gu, Tao Yao, Wei, Xun Hong, Jun Luo*, Yafei Li*, Yuen Wu*, Ni for , Angew.化学。国际。 Ed., 2019.

doi：10.1002/ange。

17.焦耳：氨产生的电化学Haber-Bosch过程

氨是现代工业和农业生产的最基本的原材料之一，并且在人类的生产和生活中起着至关重要的作用，因为它的优势是绿色，环保和易于存储和运输的优势，它也被视为20世纪的良好型货物（弗里特斯·哈伯（Fritz Haber），它是一个复杂的货物）。氢可以在高温和高压下直接反应，以获得氨（即Haber-Bosch方法），此后，该方法的提议最多可以达到20％。全球粮食生产和人口的增长。

但是，尽管这种方法已经开发了一百多年，但仍需要在高温和高压条件下进行（300〜500℃，200〜300 atm），其年度消耗占全球总能源消耗的1〜2％，占其年度CO2的总压，以便在整个温度下及其综合量占用综合体，并占整个温度的1.5％。尤其是梦想成真，如果氨合成过程中的驱动能量也可以通过可持续的绿色能源提供，那么它将能够完全克服HABER-BOSCH氨合成方法所面临的能源消耗，污染和安全性问题。

考虑到这一点，荷兰基本能量研究所和其他质子膜膜反应器（PCMR）在正常压力上运行。陶瓷燃料电池使用副产物氢来回收电力，并将其与周围空气分开的氮可以比其传统方法更少，并且释放二氧化碳排放量较少，并且具有巨大的应用潜力。

, , , , . An Haber-Bosch . Joule, 2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.10.006

18.焦耳：小分子的电催化转化为燃料，化学物质和肥料

生物几乎完全由四个元素组成：碳，碳，氮和氧气可能与它们之间形成稳定的化学键，这是建立生命所需的复杂生物分子所需的属性（例如，典型的CC键在长链分子中的构成量）。 ROGON（945 kJ/mol），二氧化碳（532 kJ/mol），水（497 kJ/mol）和甲烷（439 kJ/mol）非常稳定的终极产物，与氮，尤其是甲烷，尤其是甲烷，尤其是二氧化碳。这个概念在“人造叶子”中完全证明，其中催化反应和轻能在同一设备中都集成在一起。通过基于小型反应设备的分布式循环能量模型，将四个丰富的小分子（例如水，二氧化碳，氮和甲烷）结合在一起，将改变传统的集中能源生产和利用模型，这些模型与较小的水平的水平相关，并实现了人类的劳动，这将改变传统的集中能源生产和利用模型。氮和甲烷与可再生能量（例如太阳能）相结合，基于小反应设备的分布式循环能量模型，即所谓的人造叶子，是解决当前能量短缺和环境污染问题的良好愿景，但是要意识到这种蓝图，在各种方面都需要改善催化性能，并提高了催化性能，并需要改善反应器。

最近，苏黎世ETH的Pérez-Ramírez通过建立相同的催化数据评估标准（即，法拉第效率，能源效率，过度电位，电流密度和稳定性），他首先解释了较小的层次，并与当时的层次相比，他的层次是较大的介绍，并分析了较小的层次，并分析了当前的催化数据评估标准，从而分析了目前面临催化性能的核心挑战。小分子电催化转化的效率低，他认为四种溶液的可行性是>>≥EN2RR>。

José Martín, Pérez-Ramírez. to of Small into Fuels, , and . Joule, 2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.09.007

19.化学：在离子液体中静电稳定的单原子催化剂

近年来，单个原子催化剂的发育良好，因此在2002年限制了更广泛的应用。

考虑到这一点，新加坡国立大学的Yan ning教授，京都大学教授，北海道博士和达利安化学物理研究所，Qiao Botao，开发了一种稳定的液体效果，从而稳定了单个原子效应。通过顺序增加的活动也可以促进不同的载体，例如CEO2，TIO2，ZRO2和PT单原子催化剂，此外，PD1/HAP单原子催化剂受离子液体保护的速度远高于未受保护的PD1/HAP催化剂。

Ding, YALIN Guo, Max J., Bin ZHANG, LIU, Yuha, Min Gao, Jun -Ya, Botao Qiao, Tao ZHANG, NING YAN, of -Tom by Ionic, Chem, 2019. 2019.

doi：10.1016/j..2019.10.007

20. AM：金属竞标聚合物诗歌策略合成原子金属氧化物Nanim

作为能量储存和催化剂的功能材料，多孔的2D金属氧化物显示出广泛的前景。

作者首先迅速将其剥落成薄的MCP（基于CE，Ti，Zr MCP），然后在水溶液中的有机连接组后转变为 MOS，单个，高收益率，室温和非方法，可合成超薄的多孔纳米片。

S.*，koshy等。

doi：10.1002/adma。

21. of：浆液床中合成气的活性位点进入乙醇的Cu/ZnO/Al2O3三元催化剂

目前，通过催化剂将合成气体的选择转化为有前途的技术，这对于当前的能量研究具有长期的意义。

通过将CO与0.45激活屏障的CH3插入，初始碳链形成对于Cu-al2O3的配位至关重要。

亮点：揭示了Cu-Zno-Al2O3在合成气体催化中的协同作用，将合成气体通过催化剂转化为乙二醇的可能性。

Hui Bai*，Ma，Bing Bai，Zuo*，Cao，Lin Zhang，Qian-fan Zhang，A。，*。

doi：10.1016/j.jcat.2019.10.002

22.纳米：二进制PD/A无定形会催化剂用作具有高稳定性和高活性的EOR催化剂

贵金属催化剂（PPC）的高催化活性被认为是直接用于高性能乙醇燃料电池的最佳候选者之一（DEFC）。

考虑到这一点，电子科学与技术大学的Qiao Liang研究组已准备好PD/无定形（PD/A-）混合膜材料，这将克服这些问题的典型自适应效应。 ）和自适应区域（超过400个周期，3.0 a/mgpd在1000次植物。

Wu, He, Meng Zhang, Li, SA ZHANG, Zhao Yang, Tian Li, FAPEI ZHANG, Zheng Peng, Cheng, JIAYE ZHANG, WEN, YANWU XIE, He Tian, ​​LIANG CAO, Lei Bi, YI DU, ZHANG, Liang qiao. PD/-Film for high and fast. Nano, 2019.

doi：10.1016/j..2019。

23.纳米：CU3N纳米近来选择性电化学恢复CO2乙烯

CO2选择性反应（CO2RR）是将过多的排放二氧化碳作为可用能源的关键步骤。

鉴于这一点，布朗大学的Sun 教授报告说，氮化物（CU3N）纳米立方体催化剂的新伊维尔斯结构用于选择性二氧化碳，质量活动为34a/g，C2H4/CH4的摩尔比率为2000。

Yin, chao yu, zhao, guo, shen, na li,, li, huin, lin, jie yin, gang lu, do, sun, cu3n for co2 to, nano, 2019.

doi：10.1021/acs ..

24. ACS：CO3O4纳米纳米纳米塑料用碳负载氧用于制备H2O2高效率光催化剂

H2O2是一种重要的液体化学物质和燃料。 1 ev。

在此系统中，氧气空间可以有效地减少带隙，提高所有者的密度，改善电荷的分离和迁移，并发挥碳纤维载体的作用。

Cheng zhu, zhu, yue sun, zhou, Jin gao, hui huang, yang liu, kang. -Rich co3o4 for h2O2 via water and. ACS, 2019.

doi：10.1021/。

25. ACS：有效的自硫化纳米 - 孔孔/用作催化剂

由于使用化石能量的环境问题越来越严重，但清洁和可持续的能量的发展越来越高，尽管传统的珍贵金属催化剂具有良好的活力，因此有良好的纽约。

纳米NIO/催化剂具有高表面积，快速的气体扩散和碱性效应，当碱性效果出色时，当电流密度为10mA/cm时NIO可以有效地促进水的分解，以防止活跃位点被中间产品中毒，并有利于改善催化剂的电气。

Zhou, liu, zhu, liang, wu, li, cui, Chang, yang, inoue. And self-niO/ for. ACS, 2019.

doi：10.1021/。

26.小：无电沉积多孔碳负载的非电力高度分散的PT纳米催化剂，她和HOR

载荷金属纳米颗粒的无动力制备既是还原剂或稳定剂，并且不需要添加额外的还原剂或还原条件，这已经引起了广泛的关注。

考虑到这一点，师范大学和Zhang Yun博士和Hu 研究所北京分子科学实验室研究所开发了一种简单，便宜且多孔的碳制备方法，例如U（0.30V），以及较小的金属粒度，狭窄的分布：IR（0.96 nm）0.13 nm（RU），在性别条件下，当电流密度为10mA cm-2时，在HOR反应中，相应的过量电位仅为21MV；

Mei Ming，Yun Zhang*，Chao He，Lu Zhao，Shuai niu，fan*，Jin -Song Hu*，group Metal的房间（PGM = ir，Rh，Rh和Ru），for和Small，2019年。

doi：10.1002/smll。

27.纳米：两个维MOFS纳米级混合珍贵金属纳米颗粒催化氢分析

两种二维的MOF材料具有独特的原子结构，并且在气体分离，生物制药，传感器，能量转换和储存环境和珍贵金属的电子结构中已广泛研究。

鉴于这一点，南京大学大学的Zhu Jixin教授和沃隆冈大学的Sun 博士开发了一种有效的策略，构建了金属/两个维度的MOF结构，并具有未触发的MOF配体的良好的材料构建良好的材料和良好的良好性效应。和碱性条件：10 mA cm-的电流密度的相应电位分别为43mV和102mV。

KUN RUI, Zhao, Lao, CUI, XU-SHENG ZENG, Zheng, Jixin Zhu*, Wei Huang, Shi Xue Dou, Sun*, of NOBLE METAL on 2D Metal-to, NANO Lett., 2019. 2019. 2019.

doi：10.1021/acs ..

28.黄小联的研究小组AFM：AU-FE2O3纳米氮固定

氮对低效率的氮循环是一个重要的步骤。

最近，苏州大学的黄小如何建立了一个异质结构Au-fe3O4纳米粒子，并用于NRR。研究为多个催化剂之间的合作效应提供了新的案例，为NRR过程提供了新的想法，以进一步设计高效效率NRR催化剂。

Jin zhang, yujin ji, Wang, qi Shao, li, huang*, and n2 on au –fe3o4 for n2, 2019.

doi：10.1002/adfm。

29.纳米：化学和结构调节的过渡金属硼烷 - 和可持续氢分析催化剂

在她的过程中，水的中间产物和水的产生不仅比表面积大。

最近， 的教授和教授设计了NI的纳米（NI-CMB）纳米纳米，促进了电荷的传播。

Dutta，Han，Je，Choi，Kwon，Park，Indra，Kang Min Kim，Ungyu Paik*，Song*，以及Metal and，Nano，2019年。

doi：10.1016/j..2019。

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