探索在整个 pH 值范围内适用的电催化剂：合成 Co, Ni 掺杂 MoS2 用于析氢反应

探索在整个 pH 值范围内适用的电催化剂：合成 Co, Ni 掺杂 MoS2 用于析氢反应

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曹娜，狄燕，陈莎等。 Co、Ni 掺杂及 pH- 的。 Mater.,2023,1(2),.

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2. 背景介绍 >>

适用于整个pH范围的电催化剂可以降低水分解系统的复杂性和成本。设计对复杂反应系统具有良好适应性的电催化剂至关重要。目前，大多数报道的析氢反应（HER）电催化剂的最佳性能范围受到苛刻的酸性或碱性条件的限制，对中性条件下的HER反应的研究也有限。因此，迫切需要开发能够在整个pH范围内有效工作的电催化剂。

二硫化钼（MoS2）具有析氢吉布斯自由能低、耐酸碱腐蚀等优点，作为电催化析氢催化剂一直是研究热点。在MoS2中掺杂过渡金属（如Ni、Co、Cu或Zn）可以提高其电催化性能。掺杂金属不仅可以优化氢吸附性能、增加活性位点，还可以在基底表面诱发缺陷和相变，增加层间距。此外，相工程对于控制MoS2纳米材料的物理化学性质也至关重要，金属1T相比半导体2H相具有更好的电荷转移能力，将半导体相转变为金属相有利于提高本征HER活性和在酸性、碱性和中性介质中的分解动力学。

基于此，本研究采用一步水热法在碳纤维纸（CFP）上原位生长制备了Co、Ni掺杂的MoS2电催化剂（Co，Ni-MoS2/CFP），在碱性、酸性和中性条件下均表现出良好的HER活性和稳定性。

3. 研究方法 >>

本文以处理后的碳纸为基底，采用一步水热法原位合成了金属原子掺杂的Co、Ni-MoS2/CFP，直接作为工作电极进行测试并考察了在不同电解液中的电化学性能。利用TEM分析了催化剂的晶体结构和元素含量，利用SEM评价了催化剂的微观形貌，利用XPS测定了表面电子结构。

4. 图形分析>>

图1. (a)Co、Ni-MoS2/CFP制备过程示意图 (b)不同样品的XRD谱 (c、d)Co、Ni-MoS2/CFP的SEM图像 (ej)Co、Ni-MoS2/CFP的TEM元素映射 (kn)Co、Ni-MoS2/CFP的HRTEM图像。

图 2. Co、Ni-MoS2/CFP 和 MoS2/CFP 样品的 (a) 拉曼光谱和 (bd) XPS 精细光谱的比较。

图3. 1.0 mol L−1 KOH条件下不同催化剂的HER性能比较（a）极化曲线（b）不同电流密度下的过电位（c）Tafel斜率图（d）图（e）Cdl值（f）恒电流稳定性测试。

图4. 0.5 mol L−1 H2SO4条件下不同催化剂的HER性能比较（a）极化曲线（b）不同电流密度下的过电位（c）Tafel斜率图（d）图（e）Cdl值（f）稳定性测试。

图5. 1.0 mol L−1 PBS条件下不同催化剂的HER性能比较。（a）极化曲线（b）不同电流密度下的过电位（c）Tafel斜率图（d）图。

5. 总结与展望 >>

本文开发了一种在CFP基底上原位生长镍、钴掺杂MoS2的HER催化材料。镍和钴的引入有效促进了MoS2由2H到1T的相变，并避免了MoS2的团聚。实验结果表明，在不同pH值溶液中（1.0 mol L−1 KOH、0.5 mol L−1 H2SO4和1.0 mol L−1 PBS），Co和Ni-MoS2/CFP均具有较低的过电位（在10 mA cm-2的电流密度下分别为95.6 mV、154 mV和144 mV）。该电催化剂具有优异的HER动力学和稳定性。该研究为在多pH环境下设计高效电催化剂提供了一种经济有效的方法。

6. 研究团队介绍>>

无机功能材料团队

负责人为曹宁副教授，团队由两名青年教师和十余名硕士生组成。团队始终关注时事与发展，主要研究方向为能源转换材料、储能材料、环境材料、生物材料和先进碳材料。团队成立以来，已在SCI一区TOP期刊发表论文30余篇，并多次在“互联网+”、“挑战杯”等大赛中获奖。

曹宁

臧小北

并——呼吁

是由清华大学主办的全英文开放获取期刊，创刊于2023年9月，清华大学康飞宇教授任主编，作为一本面向能源材料前沿领域的国际化多学科交叉期刊，聚焦能源材料与器件的基础研究、技术创新、成果转化和产业化全链条创新研究成果，向全球发表原创性、引领性和前瞻性的研究进展，推动能源科学与产业发展，助力“碳达峰与碳中和”。

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