中科院大连化物所催化氨分解研究取得新进展:复合催化剂体系活性高出一个数量级

2024-06-06 17:06:04发布    浏览79次    信息编号:74335

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中科院大连化物所催化分解研究取得新进展:复合催化剂体系活性高出一个数量级

氨分解催化研究取得新进展

中科院大连化学物理研究所催化氨分解研究获新进展

记者刘万胜通讯员郭建平1月30日,中国科学院大连化学物理研究所清洁能源国家实验室氢能与先进材料部研究员陈萍、郭建平研究发现,锂亚氨基化合物(Li2NH)与氮化铁在氨分解产氢反应中表现出优异的催化活性。在同样的反应条件下,如450℃,复合催化体系的活性比负载型铁基催化剂或氮化铁高一个数量级。该研究不仅从新的角度解释了碱金属添加剂的作用,也为高效催化剂的设计,特别是替代性贵金属催化剂的设计提供了新思路。该研究论文以VIP(Very Paper)形式在 期刊上在线发表。

碱金属助催化剂在很多催化过程中发挥着重要作用,但其作用机理一直是长期存在争议的研究课题。课题组通过XRD、XAFS、同位素标记及理论计算等分析表征手段,对锂的作用机理提出了新的解释,即:亚氨化锂的性质不同于常规的电子给予效应(即电子助催化剂),它作为氨的传输介质,与氮化铁反应生成氮含量较高的三元氮化物中间体(Li+的诱导作用使Fe-N键稳定),从而改变了氨分解的反应路径。基于此发现,课题组进一步发展了一种全新的氨分解催化剂体系,即:亚氨化锂与第三周期过渡金属或其氮化物的复合催化材料体系。除钪和锌外,其他3d元素与Li2NH结合均表现出普遍的、前所未有的高催化氨分解活性,且其活性顺序呈现出有趣的火山型曲线。 需要指出的是,火山状曲线的顶点位于锰元素处,与已报道的氨分解催化剂的活性规律明显不同。更重要的是,氮化锰-亚氨锂催化氨分解产氢的速率甚至优于高活性的Ru/CNTs催化剂。陈平研究员团队在碱金属(亚)氨基化合物的研究方面积累了十余年的经验,此次研究是继该类化合物在储氢方面成功应用后,在非均相催化方面的一次新探索(,2002,420,302)。

该项工作得益于中科院大连化学物理研究所空间催化与新材料实验室王俊虎研究员和厦门大学吴安安副教授的合作研究,并得到国家杰出青年基金和自然科学基金的资助。(来源:科学网 刘万胜 郭建平)

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