避免错过推送！一文了解氢气作为清洁能源的优势及制氢技术

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氢气具有高能量密度、零排放等特点，是最有发展前景的清洁能源之一，尤其在氢燃料电池汽车产业蓬勃发展的今天，其重要性更是凸显。利用风电等间歇性可再生能源产生的电能电解水制氢是一种绿色环保的制氢技术。开发廉价、高导电、高活性、高稳定性的析氢电催化剂是水电解制氢技术规模化发展的重要内容。

在众多廉价的非贵金属基电催化剂中，过渡金属氮化物材料由于金属d电子与氮2p电子的不完全杂化而具有良好的导电性，在电催化领域受到广泛关注。在过渡金属氮化物中，有一类具有反钙钛矿结构的氮化物不仅具有高导电性，还具有组分可调的特点，即在保持晶体结构不变的情况下，氮化物中的过渡金属可以进行置换。利用这一特性，可以通过调控材料的组分来调控催化剂的电子结构，从而优化电催化活性。目前，反钙钛矿结构氮化物在电催化领域的研究报道还比较少，缺少组分调控与电子结构及电催化性能关系的研究。 鉴于此，华南理工大学崔志明教授团队与美国加州大学欧文分校L. Xin教授等人合作，利用反钙钛矿氮化物组分可调的特性，开发出一类具有良好导电性的镍基反钙钛矿氮化物材料——xNNi3（0≤x≤1），利用组分调控策略调节反钙钛矿氮化物材料的电子结构，从而优化其电催化析氢活性。

作者将反钙钛矿ANNi3（A=Cu或In）中的A位置部分替换为Cu或In，得到一系列-xNNi3，并用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线衍射仪对所得材料的相态和结构进行了表征。结果表明，元素替换前后材料均保持了Pm-3m反钙钛矿氮化物的结构，但由于元素替换前后Cu和In原子半径的差异，材料的晶格常数发生了变化。

在碱性电催化析氢测试中，部分取代材料表现出比未取代材料更好的析氢活性，其中Cu0.4In0.6NNi3具有最好的本征比活性，其在10 mA cmgeo−2电流密度下的过电位仅为42 mV，Tafel斜率仅为51 mV dec-1，优于大多数其他非贵金属析氢催化剂。在100 mA cmgeo−2高电流密度下的电催化析氢稳定性测试表明，Cu0.4In0.6NNi3的耐久性远高于Pt/C催化剂，测试60 h后其活性几乎没有衰减。理论计算结果表明，A位金属部分取代后，材料活性位上水解离步骤的能垒更低，材料的氢吸附自由能也得到优化，明显提高了部分取代材料的析氢活性。

该团队提出的基于组分调控优化反钙钛矿镍基氮化物电催化析氢活性的策略，可以为其他反钙钛矿氮化物催化剂的研发提供有效的设计思路，其应用范围可拓展到更广泛的电催化领域。该成果近日发表在期刊上。文章第一作者为华南理工大学博士生张家熙，通讯作者为华南理工大学崔志明教授和加州大学欧文分校L. Xin教授。

原文（扫描或长按二维码识别后直达原文页面）：

- -xNNi3 至于

张家熙, 张, 杜丽, 辛林, 崔 B. John

Angew. Chem. Int. Ed.，2020，DOI：10.1002/anie。

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