大连理工大学硕士研究生申请之催化剂

大连理工大学硕士研究生申请之催化剂

大连理工大学硕士论文 摘要 为了解决一氧化碳和碳氢化合物造成的环境污染问题，本文对Cu-Ce~0催化剂进行了研究。 具体方法为：根据不同的Cu/Ce比制备5种cu-Ce-0催化剂，并与纯CuO和CeO组合作为催化剂。 比较了它们的CO催化氧化活性。 测定结果表明，它们的活性均高于纯氧化铜和氧化铈。 XRD测试表明Cu的活性最高。 ,. 塞。 ;0。 催化剂上看不到CuO的特征峰，仅显示出CeO：的萤石结构特征，表明高活性是由于CuO高度分散在CeO：上的协同效应。 j反应动力学过程结果表明，其组成和活性的变化符合作图规则，表明它们是同系列的催化剂，性质相似。 这些催化剂也进行了测试。 -TPR、O2-TPD、CO-TPD和CO:-TPD的表征是为了考察它们对氧、一氧化碳和二氧化碳的吸附能力、氧物种的还原难易程度与其活性之间的关系。 ,. ,2. 研究了焙烧温度对Cu的影响。 ，jce。 。 ;0。 对催化剂活性的影响。 结果表明，当焙烧温度为600℃时，催化氧化活性最高。 不同焙烧温度下的2-TPR和02-TPD结果显示：Cu在600 DIC下焙烧。 。 ; 塞。 。 j0。 该催化剂具有最低的还原温度、最低的氧脱附温度和最大的氧吸附容量。

3. 会cu。 ,. 塞。 。 0.将催化剂负载在不同载体上，测试催化剂的塑性活性。 结果发现莫来石是最理想的载体，H.TPR和02-TPD的研究也可以证明这一点。 最后还对相关动力学进行了具体研究。 关键词：铜-铈-氧催化氧化钴（Co），协同效应，康斯特布尔图，煅烧温度，载体，动力学。 为了解决HC引起的环境污染问题，本文研究了Cu-Ce-O催化剂。 具体方法如下：制备了五种不同的Cu－Ce－O催化酶（Cuyn（Ce））。对纯铜和Ce02催化剂的催化性能进行了测定。结果表明，催化活性高于纯铜和Ce02催化剂。 ．XRD光谱显示了CuO的特征峰，可以在高位态CuO的光谱中找到。催化剂．可以找到CCE02的荧光型结构的具体特征。这意味着的作用｜导致了Ce02的协同效应该系统的动力学模拟研究表明，它非常符合稳定部署的规则，这意味着这些功能．。

ｓｔ研究。 2.煅烧对Bompe 对Cu0.催化剂活性的影响也有很大的影响。 结果表明的煅烧性能最好。 Cu015 催化剂上 -TPD 不同焙烧孔道的表征结果． 措。 。 x具有最低的还原离子温度、最低的stO2解吸温度和最大的O2abs选择量。 3.测量不同载体上的负载及其对CO氧化的催化活性。 观察到支持莫来石。 Ｃ５Ｃ＼輽 是。 此外H2。 TPR大连理工大学硕士论文--同时提供。 ，相对运动学研究工作室。 关键词：Cu-Ce-O催化剂/CO氧化，协同效应，。 煅烧温度、支撑动力学大连理工大学硕士学位论文我国是世界上空气污染形势较为严重的国家之一。

一氧化碳和碳氢化合物是各种大气污染物中含量最多的污染物，主要来自燃料和汽车尾气。 最新报告表明，使用三效催化剂去除汽车尾气中的CO、HC和NO非常有效。 三效催化剂具有催化活性高、耐热性好、寿命长等优点。 但由于其资源稀缺、价格昂贵，其在我国的推广和使用受到了很大的限制。 近年来，国内外学者一直致力于研究少用或不使用贵金属的汽车尾气净化催化剂。 稀土氧化物作为汽车尾气净化催化剂的优良添加剂，可以多方面调节催化剂和载体的表面性能，因此越来越受到人们的关注。 鉴于此，本文制备了不同铜、铈比例的无负载催化剂，测定了CO和C的氧化活性，并对TPR、TPI)和XRD进行了表征，以了解配方与催化活性、CuO的负载量及其催化活性之间的关系。在氧化铈中。 分析还原特性的变化以及反应物0:和cO在催化剂上的吸附性能，了解氧物种在催化剂上的性能与催化活性之间的关系。 在确定最佳配比后，本文还详细考察了焙烧温度对无载体催化剂性能的影响，找出最佳焙烧温度； 然后将反应活性最好的催化剂负载在不同载体上，通过CO氧化活性测试以及TPD和TPR表征，筛选出反应活性最高的负载型Cu-Ce-0催化剂。 大连理工大学硕士学位论文第一章文献综述第一章文献综述1.1概述一氧化碳和气态碳氢化合物是大气中普遍存在的污染物，它们来自多种污染源。

一氧化碳与人体血红蛋白的结合能力非常强，可以阻止血红蛋白向人体组织输送氧气，对人体危害极大。 碳氢化合物具有很强的光化学反应活性，在阳光照射下可与空气中的NO结合形成以臭氧为主的光化学烟雾，刺激人的眼睛和呼吸器官，引起呼吸困难。 随着人们环保意识的增强，如何去除这些污染物越来越受到人们的关注。 目前常用的方法是通过催化氧化将这些污染物氧化成C和H:O，从而达到净化大气的目的。 贵金属Pt、Pd、Rh催化剂通常用于废气控制。 但由于贵金属催化剂成本较高且对硫中毒敏感。 人们一直在有目的地探索此类催化剂的替代品。 通过研究，人们发现一些过渡金属和稀土氧化物表现出良好的催化活性，其应用前景非常广阔。 1.2 燃烧催化剂的研究与开发 1.2.1 催化剂的制备 催化剂的制备通常是将活性组分负载在高比表面积的载体上。 方法包括：共沉淀法、浸渍法、溶胶凝胶法。 。 溶胶-凝胶法可以促进离子的定向吸附，降低晶相结构的形成温度。 1 生产的催化剂均匀稳定，抗烧结性强。 它是三种方法中最有效的制备方法。 此外，另一种方法也出现了。 该喷涂技术将制备好的浆料喷涂到载体表面，使得催化剂涂层更加均匀，制备速度更快。

应用最广泛的方法是简单易行的浸渍法。 1.2.2 催化剂组成第一章大连理工大学硕士学位论文历史文献综述催化剂一般由三部分组成：高比表面载体。 调节催化剂耐热性和催化活性的催化活性组分和添加剂。 催化活性组分通常是贵金属、稀土和其他过渡金属氧化物。 载体 催化活性组分必须支撑在具有高比表面积的载体上才能良好发挥作用。 载体的选择对催化剂的活性影响很大。 用于负载活性组分的载体有多种类型，必须根据反应的要求以及活性组分和载体的理化性质正确选择载体。 理想的催化剂载体应满足以下条件： 具有适合反应过程的形状和尺寸： 具有足够的机械强度，能够承受反应过程中的机械或热冲击，并能够抵抗使用过程中催化剂的逐渐沉积。 副反应产物（如碳）或孔内污垢引起的碎裂：足够的比表面、适当的孔结构和吸水率以负载活性组分并满足反应的需要； 足够的稳定性 抵抗活性成分、反应物和产物的化学侵蚀。 并能经受催化剂再生处理：能耐热。 具有适宜的导热系数、比热、比重、表面酸性等，且不含能使催化剂中毒或增加副反应的物质：原料易得，制备方便。 目前最常用的载体是硅胶、氧化铝和硅酸铝。 此外，还经常使用活性炭、氧化镁、浮石、硅藻土等。

如今，也已使用堇青石蜂窝陶瓷载体，但由于堇青石载体的比表面积很低，因此必须涂覆一层高比表面积的氧化铝涂层。 在A1：O中。 涂层中添加有CeO：和ZrO。 、La:0。、BaO、CaO、SrO能有效抑制A1:0。 相变《1、改变稳定剂的添加量可以获得最佳的热稳定效果》3； 除了Al:0可以作为第二载体外，人们还对其他高比表面的载体材料进行了广泛的研究。 ． CeO:、Ti0:等贵金属催化剂具有较高的比表面积，表现出良好的催化性能。 《大连理工大学硕士学位论文第一章历史文献综述贵金属催化剂以Pt、Pd等贵金属为活性基团制成的颗粒催化剂不仅具有合适的碳氢化合物吸附位点，而且还具有大量的氧吸附位点。随着表面反应的进行，过渡元素等非贵金属组成的催化剂通过晶格氧转移，达到氧化有机物的目的。 ，并且需要较高的温度来加速氧气的循环，因此非贵金属催化剂的着火温度一般远高于贵金属金属氧化催化剂虽然贵金属催化剂具有良好的氧化活性，由于贵金属催化剂成本较高，人们一直在努力寻找净化效率高的不含贵金属的催化剂来替代铜基催化剂。 铜基催化剂具有高性能。 具有低温活性，但耐热性差，易迁移，在水蒸气气氛中易失活。 高温下失活现象严重。 如何提高其耐热性是研究的重点。

目前，人们通过研究发现，在铜基催化剂中添加添加剂可以提高其热稳定性和催化活性。 杭州大学周仁贤等人通过研究发现：CuO-CeO!/Y-A1:0。 该催化剂在贫氧(0.=1.8%,CO=3%)条件下对CO的氧化活性低于富氧催化剂。 在有氧条件下(0.=9%,CO=3%),CeO的添加提高了催化剂在缺氧状态下的活性。 两年后，何崇恒、王韧等研究了Mn-Cu-0的用途。 CO在负载型催化剂上的氧化性能”1. 指出纯ZrO:或A1:0对300以下的CO没有催化活性。ZrO:基Mn-Cu-0催化剂的氧化活性明显高于A1.0基催化剂，尤其是单组分锰或铜催化剂的活性。 差别就更大了。 完全氧化的两个最低温度之差为 80°C 和 60°C。 可见ZrO不仅作为载体，还具有调节催化剂活性的作用。 与活性成分具有协同作用； 双组分锆基催化剂的氧化活性高于铝基催化剂，混合物组成的催化剂比单组分锆基催化剂具有更高的氧化活性。 组分催化剂的活性大大提高。锰铜催化剂中氧化锰是主要活性组分，氧化铜不仅起助剂作用，也是活性组分之一。 它与活性成分氧化锰相互作用，可用于催化剂。