广东工业大学孙水裕教授：化学镀镍废水处理前后毒性变化

广东工业大学孙水裕教授：化学镀镍废水处理前后毒性变化

论文 DOI：10.1016/j..2022。

图文摘要

简单的介绍

近日，广东工业大学孙水宇教授课题组发表题为“High- of using core-shell -C@ with : and " in of (DOI: 10.1016/j..2022.)的研究论文，探讨了核壳-C@Al2O3复合材料在催化臭氧化与螯合沉淀联合工艺下对实际化学镀镍废水中有机Ni配合物的催化降解、去除行为及机理。 通过构建荧光蛋白大肠杆菌，分析了该系统处理化学镀镍废水前后的毒性变化。 研究人员将金属阳离子按一定比例负载在机械性能稳定的Al2O3颗粒上，结合催化臭氧化和螯合沉淀去除化学镀镍废水中的总Ni，旨在建立一种新型高效催化处理系统，以提高臭氧利用率和总镍去除率。 基于材料表征、污染物降解动力学、自由基鉴定、猝灭实验和毒性测试，证实双金属负载可以改善材料的臭氧吸附性能和催化活性位点。 研究表明有机Ni络合物的降解是以1O2和·OH为主的分解机制，揭示了催化剂的催化和氧化机制，提出了有机络合物污染物的分解和螯合沉淀机制，并评价了废水的毒性治疗前和治疗后。

全文一目了然

为了解决化学镀镍废水中有机镍配合物稳定性高、难降解的问题，本研究合成了一种能够高效利用并催化臭氧降解有机镍配合物的复合材料。 该材料以Al2O3为载体，经碳化后负载铁锰氧化物。 该材料具有介孔结构，在保持催化剂刚性和稳定性的同时，可以增大孔容和比表面积，使其对O3和污染物具有较高的吸附能力。 研究通过实验揭示了催化剂的催化机理、有机重金属络合物的分解原理和路径，并评价了处理后废水的毒性。 该研究为臭氧催化剂的合成以及改进臭氧在化学镀镍废水中的处理和商业化应用提供参考。

介绍

化学镀镍废水中含有难以降解、毒性较大的有机镍络合物污染物，传统的物理化学工艺难以去除。 臭氧化作为一种​​高效的高级氧化工艺，已广泛应用于各类工业废水的处理。 但臭氧在水中的溶解度和利用率较低，因此引入多相催化剂来改善催化活性位点和臭氧吸附性能，从而提高反应体系的催化和氧化效率。 本研究以Al2O3颗粒为载体，通过两步浸渍和焙烧的方法将铁、锰过渡金属和碳层负载在Al2O3上，合成了-C@Al2O3催化剂。

图文引导

材料特性

图 1. TNi(a)、MDCR 中 TNi(b)、COD (c) 和 TOC (d) 的一阶模型。 ：pH 为 9.3，与 ENPE (RCE) 的比例：1:2.5，O3 气体流量 (VO3)：1.0 L min-1，MDCR：10 mg L-1，TNi：7.465 mg L-1，COD： 422.8 mg L-1，TOC：127.5 mg L-1

总Ni去除动力学测试表明，-C@Al2O3/O3-MDCR体系的总Ni去除率是C@Al2O3/O3-MDCR体系的1.7倍，是Al2O3/O3-MDCR体系的2.2倍。 此外，-C@Al2O3/O3-MDCR系统在10分钟内去除了99.3%的总Ni。

图 2. TNi 离子 (a) 以及 Fe 和 Mn 离子 (b)； 来自 ENPE 的 COD (c) 和 TOC (d) 为 6 份，并在 -C@Al2O3/O3-MDCR 下运行。

连续重复测试6次后，-C@Al2O3催化性能保持高度稳定，铁锰离子溶出量小于0.05 mg/L，总Ni去除率稳定在99%以上， COD去除率保持在87%，出水水质重金属和COD浓度均达到国家排放标准。

催化机制

图3.-C@(a)的全扫描XPS； Al 2p (b) 的高 XPS； Fe 2p (c)； 锰 2p (d); -C@的C 1s (e)和O 1s (f)。

图4.•OH (a)、•O2-(b)、1O2(c)的EPR及其在-C@Al2O3/O3-MDCR中的自旋； -C@Al2O3/O3-MDCR 中的 TNi (d)。 ：pH 7.0，与 ENPE (RCE) 的比例：1:1.25，[TNi]0= 7.465 mg L-1，VO3：1.0 L min-1，[MDCR]：10 mg L-1，含量：[TBA ] = [p-BQ] = [FFA] = 0.5 mM L-1，= 26 ± 1.5 °C。

XPS谱分析和自由基猝灭实验表明，反应体系中的Fe、Mn（或其化合物）和氧空位是参与催化氧化反应的主要活性位点，其中体系中产生的1O2和·OH起主要作用。 •O2-参与有机Ni配合物的分解过程，同时O2-也参与有机配合物的氧化分解。

图5.使用-C@。

铁和锰之间的协同作用促进和催化水中O3转化为更多的氧化自由基，并且大部分自由基产生在材料表面。 同时，C层表面形成氧空位以及CO和C-OH结构，也为O3催化分解成自由基提供了高活性位点。

毒性评估

图 10. 3D-EEM：纯 FPE 和 ENPE (a)、纯 FPE 与 ENPE 经过 -C@Al2O3/ (b)、纯 FPE 与 ENPE 经过 -C@Al2O3/O3-MDCR (c) 12小时； 经过-C@Al2O3/O3-MDCR 处理后，使用ENPE 进行纯FPE 处理3 天(d)。

研究人员通过构建荧光蛋白大肠杆菌，评估了该系统下化学镀镍废水的毒性变化。 荧光蛋白大肠杆菌在3D-EEM荧光光谱中的特定波长处表现出强烈的荧光响应信号。 其毒性越大，荧光响应值越弱。 研究发现，上述化学镀镍废水经-C@Al2O3/O3-MDCR系统处理后，毒性可显着降低。

概括

本工作合成并表征了核壳结构-C@Al2O3臭氧催化材料。 从实用性和臭氧利用效率方面揭示了该材料高催化活性和反应速率的机理。 研究通过材料表征、污染物降解动力学、自由基鉴定、猝灭实验和毒性等手段揭示了系统中催化臭氧的作用机理、有机Ni配合物的分解原理和潜在路径以及处理前后废水的毒性。测试。 该工作为催化臭氧化工艺处理工业废水的设计和应用提供了参考思路。

关于作者

第一作者：关志杰，广东工业大学环境科学与工程学院博士生，师从孙水玉教授。 主要研究方向为工业废水污染控制化学、高级氧化技术及其在废水、固废处理和资源化利用中的应用。 目前以第一作者或共同作者在Of The Total、of、Of等期刊发表SCI论文多篇。 E-mail:

通讯作者: 孙水玉，博士，二级教授，博士生导师，国务院政府专家特殊津贴获得者。 现任广东环保工程职业学院院长； 广东工业大学导师； 广东省重金属污染防治与职业教育重点实验室主任； 广东省教育厅“资源综合利用与清洁生产”科研重点实验室主任； 广东省高等学校环境科学与工程本科教学指导委员会委员； 国家环境保护职业教育产业指导委员会委员。 主要从事固体废物污染控制、处理处置和综合利用新技术以及传统行业水污染控制的化学、生物原理研究。 主持国家重点研发计划专项子项目、国家自然科学基金项目、国家“九五”重点科技攻关课题等纵横向科研项目120项。 在国内外期刊发表学术论文220余篇，出版专着3部，研究成果获国家科技进步一等奖1项、省部级科技进步奖6项、国家发明9项专利。 电子邮件：

参考文献：管Z，郭Y，莫Z，等。 High- of 使用核-壳-C@ 与 : 和 [J]. ， 2022 年： 。

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