探索氨分解制氢：低温高效低成本催化剂的研究与应用

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氨作为储氢材料被认为具有广阔的发展前景。但是氨的分解温度较高，且分解过程所需的能量消耗较大，导致氨作为储氢材料尚未得到广泛的应用。因此，能够在较低温度下高效、低成本地催化氨分解产氢的催化剂越来越受到研究者的关注。目前，氨分解催化剂常用的金属有Ru、Ni、Fe、Co等。其中贵金属Ru在氨分解反应中表现出最高的活性，因此研究最多，但是Ru的高价格限制了其大规模应用。铁基元素（Ni、Fe、Co）因具有成本优势而受到广泛关注。

01

活性金属

3种铁基元素同属VIII族，但受不同因素影响，其催化活性有所差异。研究表明，N在铁基元素表面的解吸过程是其催化分解氨的限速步骤。在铁基元素中，N在Ni表面的解吸速度最快，因此活性也最高，三者活性大小顺序为：Ni>Co>Fe。铁基元素与N之间的结合能是造成其活性差异的重要因素，金属与N之间的最适宜结合能为561kJ/mol，铁基元素与N之间的结合能越接近该值，其活性越高。Fe、Co、Ni与N的结合能分别为619.5、523.2、510.7 kJ/mol。其中，Fe与N的结合能过高，导致形成了FeNx，因此其活性最低。 根据结合能的大小，三种金属的活性顺序为：Co>Ni>Fe。

根据活性组分中金属组分的不同，铁基氨分解催化剂主要分为单金属催化剂和双金属催化剂。与合成氨反应类似，铁基氨分解也是一个结构敏感的反应，晶粒尺寸和晶体表面对催化剂的活性有很大影响。

02

晶粒大小

较小的晶体尺寸可以增加催化剂的比表面积和活性表面积，从而提高催化剂的活性。但催化剂的活性表面积与晶体尺寸之间并不存在线性关系。

铁基氨分解催化剂存在一个最佳晶粒尺寸，在此尺寸下催化剂活性最高，但在不同的催化体系中，催化剂的活性位点及最佳晶粒尺寸并不相同，催化剂的晶粒尺寸对催化剂的活性位点有直接的影响，确定不同催化剂的活性位点，调控晶粒尺寸以增加活性位点数量或比例是提高催化剂活性的重要方法。

03

平面

铁基元素不同晶面上原子排列不同，导致氨分解过程中中间产物最稳定构型不同，进而影响反应步骤的活化能，导致不同晶面具有不同的反应活性。因此，晶面的活性与晶面上的活性位有关。通过改变催化剂纳米颗粒的形貌，可以调控晶面的数量和比例。不同晶面以适当的比例存在可以起到协同作用，从而进一步提高催化剂的活性。

结尾

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