探索无钌催化剂：通过协同策略实现高效热催化氨分解反应

探索无钌催化剂：通过协同策略实现高效热催化氨分解反应

氢气（H2）是零碳、高能、高密度燃料，可用于发电及作为清洁能源，有望成为传统化石燃料的替代品；氨（NH3）是一种很有前途的H2（17.7%），热催化氨分解反应（ADR）是获取清洁H2的有效方法，但目前主要依赖于使用昂贵且稀有的钌（Ru）基催化剂，不可持续且经济上不可行。

基于此，美国纽约州立大学布法罗分校的吴刚、Eleni A.和南伊利诺伊大学的葛庆峰通过新的协同策略设计了一种异质结构无钌催化剂，该催化剂由分散在钾（K）镁（Mg）、铯（Ce）和锶（Sr）混合氧化物载体上的CoNi合金纳米颗粒组成的促进剂（K--MgO-CeO2-SrO）组成，可产生协同效应，显著促进ADR。

在混合氧化物载体中，CeOx独特的Ce3+/Ce4+氧化还原对促使CoNi合金纳米颗粒均匀分散且晶粒尺寸最小；提高碱度是提高催化性能的关键，而Sr和 K助剂的加入可进一步提高催化性能。

因此，K--MgO-CeO2-SrO催化剂在450℃气时空速（GHSV）为6000 mL h-1 gcat-1和12000 mL h-1 gcat-1时氨转化效率分别为97.7%和87.50%；在500℃时，K--MgO-CeO2-SrO（57.75 mmol gcat-1 min-1）上的H2生成速率与大多数已报道的Ru基催化剂相当。更重要的是，该催化剂在500℃下，在固定床反应器（5.0 bar，120 h）和膜反应器（600 bar，1.5 h）中实现了稳定运行。

密度泛函理论（DFT）计算表明，合金催化剂的最佳Co：Ni配比与单一金属和其他合金催化剂相比，提高了催化性能，更重要的是，促进了金属/氧化物界面处活性位吸附N原子的复合以及随后的N2脱附，活化能垒显著降低。

这种卓越的活性和稳定性归因于高表面积、混合氧化物载体、小晶体尺寸、电子给体促进剂、多金属活性界面、多相活性物质之间的强相互作用以及有利于 N2 解吸的活性位点。本文报道的 K-MgO-CeO2-SrO 是第一种在 450°C 下几乎完全氨转化时表现出优异性能的无钌催化剂，这将促进使用更丰富的材料开发先进的氨分解技术。研究将有助于可持续氢气的绿色生产。

通过和无 Ru ：在 450°C 下。 & ，2022。DOI：10.1039/

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