杜英杰胆酸钠（NaDC-8）构建中空MOF粒子

杜英杰胆酸钠（NaDC-8）构建中空MOF粒子

介绍

近日，河北工业大学杜英杰等人首次报道通过调控蛋白质参与MOF的形成，成功构建了蛋白质诱导的方法构建中空MOF及复合催化剂。 利用蛋白质分子对金属-NaDC凝胶的影响，通过改变蛋白质添加量，调节凝胶的粘弹性和表面形貌，然后作为软模板在其上生长MOF（ZIF-8）表面。 最后，构建了空心 MOF 颗粒。 该研究成果以MOF-based to - Soft-为题发表在国际著名期刊（DOI: 10.1002/advs.）上并入选。

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MOF材料因其多样的拓扑结构、高比表面积和优异的性能而适用于分子的固定和转移。 近年来在气体吸附、药物输送、催化等领域得到广泛应用。 作为生物活性分子的固定化载体，也引起了广泛的关注。 近年来，多种新型空心颗粒的构建及其在生物催化剂构建领域的应用被越来越多的报道。 中空颗粒的内腔结构可以为生物分子提供合适的微环境。 在空腔中，生物分子以游离状态存在。 以生物酶为例，处于游离状态的酶分子可以表现出较高的催化活性。 此外，中空颗粒内部较大的空腔结构可以提供更高的生物分子负载能力。 同时，中空颗粒的薄壁球壳结构相比开孔结构可以减缓生物分子的损失。 因此，构建中空MOFs作为生物催化剂的载体具有很高的研究意义。

脱氧胆酸钠（NaDC）作为一种水溶性胆酸盐，由于其高生物亲和力而广泛应用于生物和制药领域，例如核酸和蛋白质的纯化。 NaDC可以与金属颗粒形成水凝胶体系。 该凝胶体系的形成受离子浓度、pH 值和其他条件的影响。 它具有尺寸和形貌可调的优点，因此可以作为空心颗粒构建的软模板。 同时，由于水凝胶具有较高的生物亲和性，可以为生物分子提供更加舒适的微环境，减缓其在非生理环境中活性的丧失。 由此可知，以金属-NaDC凝胶为软模板，通过调整凝胶形貌获得中空MOF颗粒固定化酶体系具有实际研究意义和充分的可行性。

由于该方法利用蛋白质调节凝胶，实现了含酶中空MOF复合物的一步温和制备，并获得了高活性的生物催化剂。 本研究通过改变蛋白质（酶）的添加量来改变金属-NaDC凝胶的形态和性能。 蛋白质的添加使凝胶更加不稳定。 MOF配体添加到系统中后，更容易捕获凝胶。 系统中的金属颗粒形成MOF壳。 同时，凝胶系统崩溃，将酶分子留在空心 MOF 颗粒的空腔和球壳中。 该方法实现了在温和水相中制备含蛋白质的中空MOF复合物。 MOF的形态可以通过调节蛋白质的浓度和其他条件来控制。 所得生物催化剂的酶活性回收率可达60％以上。

图文解读

图1 软模板法制备MOFs纳米管(a)和蛋白诱导法制备含蛋白空心MOFs颗粒示意图(b)

图2 不同蛋白质浓度下含酶空心MOF颗粒的TEM图像。

图3 不同金属离子浓度下含酶空心MOF颗粒的TEM照片

图4 不同蛋白质浓度下金属-NaDC凝胶纤维的SEM图像(af)和粘弹性能数据(gh)

图5 含酶空心MOF颗粒的XPS(a)、FT-IR(b)和氮气吸附、解吸表征(cd)

图6 含酶的中空MOF颗粒的STEM图像（a，c）； 元素分布图(b)和元素线扫描图(d)

图7 含酶空心MOF颗粒催化剂与游离酶的乙腈耐受性对比(a)及重复使用稳定性数据(b)

图8：含酶空心MOF颗粒对不同MOF和不同蛋白质的普适性检验结果

概括

该方法实现了酶固定化活性的高效恢复和蛋白质诱导制备空壳MOF颗粒，实现了纳米管到纳米空心球的一步转变，解释了蛋白质诱导空壳MOFs集成催化剂的构建机理。 该方法拓展了空壳MOF材料的构建方法和MOF材料的应用领域，可广泛应用于生物催化、生物大分子和药物分子的递送。

文献链接：

作者简介：该工作的第一作者为河北工业大学博士生杜英杰，通讯作者为该校高静教授和蒋彦军教授。 河北工业大学生物催化与生物质能源研究组以高静教授、蒋彦军教授为组长，多年来致力于固定化酶的设计与制备、生物催化与转化、生物质能源等方面的研究。 相关研究成果发表在&、、、、&、ACS&、Nano等国内外著名学术期刊上。

有关研究论文的摘要，请参阅：

来源 | 河北工业大学编辑| 化学加

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